近日,我校材料学院宋国勇教授团队应邀在美国化学会旗下《化学研究评述》(Accounts of Chemical Research)发表了题为“Catalytic Hydrogenolysis of Lignin into Serviceable Products”的综述论文。论文通讯作者为宋国勇教授,第一作者为王水众副教授。《化学研究评述》是化学与材料科学领域最具影响力的国际综述期刊之一,五年平均影响因子达20.4。该期刊具有鲜明的“自我综述”的特色,主要是描述通讯作者的系统性研究工作,并且要对该领域的未来发展方向给出视野独特、具有前瞻性的展望。与美国化学会旗下的《化学评论》(Chemical Reviews)及英国皇家化学会旗下的《化学会评论》(Chemical Society Reviews)并列为国际化学化工领域三大权威综述期刊。
木质素作为生物质的主要成分之一,约占地球有机碳总量的30%,是自然界储量最丰富的可再生芳香碳资源。长期以来,木质素主要作为低附加值燃料加以利用,其高值化开发仍面临诸多挑战。通过催化转化技术将木质素高效转化为可用于下游加工利用的芳香化合物,并将其纳入现有芳香化学品供应链,不仅有助于降低碳足迹,还可以显著提升生物质炼制经济性。然而,由于木质素结构的复杂性和不均一性,实现其高效选择性解聚,并获得高产率且可分离纯化的芳香单体,仍是当前该领域亟需解决的科学问题。
在不同植物细胞壁中,木质素分子结构特征因植物种类而异,主要体现在基本结构单元组成比例与内部连接键类型分布的显著差异。这种结构异质性直接影响木质素的化学反应活性、催化降解产物分布及其后续高值化利用途径。在此背景下,本文系统梳理和总结了课题组近年来在木质素催化氢解高效转化为高附加值产物方面的研究进展,主要包括:1)针对不同来源木质素(木材、草本及种皮)的结构特性差异,本课题组设计并构建了一系列高效催化氢解体系。通过催化剂设计理念的创新,实现了从传统高负载纳米金属催化剂向低负载原子级分散金属催化剂的转变,并成功开发了非贵金属替代体系,可有效降低催化剂成本,并显著提升金属原子利用效率、催化活性与反应选择性。2)基于所开发的催化体系,本课题组实现了多种木质素原料的高效选择性氢解。通过控制反应条件,选择性获得了具有特定侧链结构(如丙基、丙烯基等)的单酚类化合物,其产率接近理论最高值,且易于分离纯化;为进一步揭示木质素C–O键断裂机理,本课题组设计并合成了氘代β-O-4模型化合物(包含二聚体与聚合物),用于当前催化反应体系,提出了Cα–OH与Cβ–O协同断裂新机制,为木质素定向转化提供了重要的理论依据。3)为实现木质素降解单酚高值利用,根据单酚结构特点,本课题组开发了多条高值转化利用途径,成功将其转化为生物活性分子、功能材料及高能燃料,拓展了木质素降解单酚在下游加工应用中的潜力。
图1 木质素催化氢解制备高附加值产品示意图
综上,本课题组相关研究成果为木质素的高效催化转化及其产物多元化利用提供了理论依据与技术支撑,开辟了木质素“上游加工与下游应用”的全链条高值利用的新途径。
在过去十年间,宋国勇教授团队在金属催化剂活性精准定位与调控、生物质催化转化及生物基功能材料等方面开展了大量研究,并取得了一系列具有代表性的成果。相关研究成果陆续发表在Acc. Chem. Res. (2025), Nat. Sustain. (2023), Nat. Commun. (2022/2021), Adv. Mater. (2024), Appl. Catal., B (2024), Adv. Sci. (2024), ACS Catal. (2024/2020/2019/2017), Trends in Chem. (2022), Green Chem. (2025/2023/2021/2019)等国际权威期刊上,受到国内外学术界的广泛关注。
文章链接:https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.accounts.4c00644